Granulation of concentrated UO2/PuO2 suspensions : application to the shaping of granular compacts by pressing and post-sintering microstructural characterization
Granulation de suspensions concentrées UO2/PuO2 : application à l'élaboration de compacts granulaires denses par pressage et à leu caractérisation structurale post frittage
Résumé
The current manufacturing process for MOX nuclear fuels (UO2-PuO2) is carried out by dry route exclusively (grinding, sieving, pressing and sintering). In order to improve this process, research is conducted to develop a liquid route MOX manufacturing process. It aims to reduce glove boxes dusting, increase U/Pu homogeneity and reduce the amount of defects (cracks, voids) in sintered pellets, in order to minimize scraps. In this scope, the liquid process studied consists in the preparation of an aqueous suspension from the raw oxide powders (mix of water, organic additives and powders), which is then granulated. The resulting granules are pressed into pellets and sintered. The granulation process studied is an innovative freeze granulation process that implies to spray the suspension in liquid nitrogen and then freeze-dry the frozen granules that are formed.The key step of the process is the preparation of aqueous suspension of UO2-PuO2 powders, which must be dispersed, homogeneous, stable and fluid enough for the granulation step. A preliminary study was carried out using surrogate powders, chosen for their properties in suspension: TiO2 and Y2O3 to surrogate UO2 and PuO2 respectively. Once mastered with surrogate powders, this process was studied with UO2 and PuO2 to determine its optimal working conditions. The dispersion of UO2 and/or PuO2 suspensions was studied by acoustophorometry and rheology in order to optimize their formulation, as well as the freeze granulation step. Finally, UO2 and UO2-PuO2 pellets were shaped from the granules, and their sintering and microstructure were studied.
Le procédé actuel de fabrication des combustibles nucléaires MOX (UO2-PuO2) est réalisé exclusivement par voie sèche (broyage-tamisage des poudres, pressage et frittage). Afin d’améliorer ce procédé, des recherches sont menées sur le développement d’un procédé de fabrication du MOX par voie liquide. Ce procédé vise à réduire l’empoussièrement des boîtes à gants, améliorer l’homogénéité U/Pu et diminuer la quantité de défauts (fissures, éclats) des pastilles frittées, afin de minimiser le taux de pastilles rebutées. Dans cette optique, le proceed voie liquide étudié consiste à préparer une suspension aqueuse à partir des poudres brutes d’oxydes (mélange d’eau, d’additifs organiques et de poudres), puis à lui faire subir une granulation. Les granules obtenus sont ensuite pressés et frittés. Le procédé de granulation étudié est un procédé innovant de granulation cryogénique, consistant à atomiser la suspension dans de l’azote liquide puis à lyophiliser les granules gelés ainsi formés. L’étape clé du procédé est la préparation de suspension aqueuse de poudres UO2-PuO2, qui doit être dispersée, homogène, stable et suffisamment fluide pour l’étape de granulation. Une étude préliminaire a été réalisée avec des poudres simulantes, choisies pour leurs propriétés en suspension : TiO2 et Y2O3 pour simuler respectivement UO2 et PuO2. Une fois maîtrisé avec les poudres simulantes, ce procédé a été étudié avec UO2 et PuO2 pour déterminer ses conditions optimales de mise en oeuvre. La dispersion de suspensions d’UO2 et/ou de PuO2 a été étudiée par acoustophorométrie et rhéologie afin d’optimiser leur formulation, ainsi que l’étape de granulation cryogénique. Enfin, des pastilles d’UO2 et d’UO2-PuO2 ont été formées à partir des granules, puis leur frittage et leur microstructure ont été étudiés.
| Origine | Version validée par le jury (STAR) |
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